二维体系莫尔超晶格呈现出很多有趣且可调控的新奇量子物态，引起了人们极大的关注。以双层转角石墨烯（TBG）为例，其结构和电学性质敏感依赖于层间转角的大小。当转角足够小时，层间范德华堆垛能和层内弹性能之间的相互竞争会使TBG不再是简单的刚性堆垛，而是发生原子级的晶格重构，从而使晶格对称性和电子结构发生显著改变，进一步产生一系列新奇的物理现象。理论计算预测TBG的晶格重构是通过局域晶格的微小旋转来完成的，但要探测到这种局域晶格旋转所要求的空间分辨率极高，对实验来说是一个巨大的挑战。直到最近，研究人员才利用先进的四维扫描透射电子显微镜实现了对TBG原子位移场的探测。近期，北京师范大学何林教授课题组发展了一套更为简单有效的方法，他们利用莫尔超晶格的放大效应，直接在实空间成像了小转角双层石墨烯的局域晶格旋转。

该方法的核心是在小转角双层石墨烯之上引入另一层石墨烯，与第二层石墨烯形成一个较大的转角，组成一个三层转角石墨烯体系，如图1所示。当下层TBG发生结构重构时，AA堆垛区域与AB（或BA）堆垛区域的晶格旋转方向相反，因此第二层与第一层石墨烯形成的莫尔周期在这两个堆垛区域就会有明显差别。实验上，他们对多个三层转角石墨烯样品进行了研究，以图2a为例，从STM形貌图可以清晰地看到两套莫尔周期，大周期对应于下两层的小转角石墨烯，小周期来自上两层石墨烯，用来放大下层的局域晶格旋转。可以看到，小莫尔在不同区域的周期存在明显差异，对其位置分布进行测量得到图2d，呈现出与下层小转角石墨烯相同的莫尔周期分布。理论推导可以得到上两层转角的空间分布情况（图2e），下层AA堆垛所对应的转角明显大于AB（或BA）堆垛所对应的转角。二者相减便可得到下层AA堆垛与AB（或BA）堆垛的相对晶格旋转大小，其与下两层小转角存在明显的依赖关系（图2f）。基于此方法，他们实现了利用上层莫尔来放大并直接成像下层TBG局域晶格旋转的测量。

除此以外，他们发现底层小转角石墨烯中的局域晶格旋转还周期性地调制了体系的能带结构。由于转角决定了相邻两层石墨烯狄拉克锥的动量分离，因此转角变化会导致两个低能范霍夫峰间距的改变，通过测量峰间距随位置的依赖关系(图3b)，发现其空间分布图案与下层TBG的莫尔图案吻合，这就意味着晶格重构不仅对结构有影响，对体系的电学性质也有很强的调制作用，相应结果得到了理论计算的支持。

上述成果近日以“Real-Space Mapping of Local Subdegree Lattice Rotations in Low-Angle Twisted Bilayer Graphene”为题刊发在国际期刊Nano Letters上。北京师范大学的何林教授为本文通讯作者，何林教授课题组博士生任雅宁为第一作者兼通讯作者。该工作的参与者还包括武汉大学的詹真博士和袁声军教授（提供理论计算），何林教授课题组的刘亦文博士、博士生闫超。该项工作得到了国家自然科学基金委、国家重点研发计划、以及北京师范大学的经费支持。

图1 利用上层莫尔来放大下层TBG局域晶格旋转的示意图

图2 (a) 双莫尔结构的STM形貌图；(b) 图a橙色框内的STM放大图；(c) 图b虚线对应的高度轮廓图，显示了两个区域莫尔周期的不同；(d)上层TBG的莫尔周期随空间位置的变化；(e) )上层TBG的转角随空间位置的变化；(f) AA堆垛与AB（或BA）堆垛的相对晶格旋转与转角的依赖关系。

图3 (a) 沿图b箭头方向的实验（左图）和理论（右图）d I /d V 谱图；(b) 上层TBG的低能范霍夫峰间距的空间分布情况。

论文链接： https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.2c04710